دنیای نانو

دنیای نانو

مطالعه نظری جذب و شکستن مولکول کربن دی اکسید برروی نانوخوشه‌های دوفلزی Au3Pt2 و Au2Pt3

نوع مقاله : مقاله پژوهشی

نویسندگان
1 گروه علوم پایه، دانشگاه فرهنگیان، مشهد، ایران
2 گروه شیمی، دانشکده علوم، دانشگاه گلستان، گرگان، ایران
چکیده
در این پژوهش جذب CO2 بر روی کلاسترهای دو فلزی طلا و پلاتین خالص 5 اتمی و همچنین خوشه دوفلزی Au3Pt2و Au2Pt3 با استفاده از نظریه تابعیت چگالی انجام شد. همچنین ساختارهای هندسی، انرژی دوپینگ، پتانسیل یونش و الکترون‌خواهی این نانوخوشه‌ها مورد مطالعه قرار گرفت. نتایج نشان داد که پایدارترین خوشه دوفلزی مربوط به Pt2Au3-3 با انرژی دوپینگ -44/73- کیلوکالری بر مول است. انرژی برهمکنش مولکول CO2 با خوشه Au2Pt3 از 28/45- تا 03/9- و برای خوشه Au3Pt2 از 81/25- تا 46/8- کیلو کالری بر مول می‌باشد. محدوده انرژی فعالسازی محاسبه شده شکستن مولکول کربن دی اکسید بر روی کلاسترهای فلزی Au2Pt3 و Au3Pt2 از44/13 تا 23/70 کیلو‌کالری برمول بدست آمد و کمترین انرژی فعال‌سازی (44/13-کیلوکالری بر مول) مربوط به کلاستر Pt2Au3-1b است که بیشترین سرعت شکستن CO2 را دارد. نتایج نشان داد انرژی فعالسازی محاسبه شده با مقدار بارالکتریکی منتقل شده از کلاستر به مولکول CO2 رابطه مستقیم دارد. با استفاده از نظریه حالت گذار ثابت سرعت محاسبه شده از مرتبه 13+10 می‌باشد.
کلیدواژه‌ها
موضوعات

عنوان مقاله English

Theoretical Study of Adsorption and Cleavage of Carbon Dioxide on Au2Pt3 and Au3Pt2 Nanoclusters

نویسندگان English

Abdolhakim Pangh 1
Narges Samadani 2
Fatemeh Noruzi 2
1 Department of Chemistry; Faculty of Science, Farhangian University,Tehran, Iran
2 Department of Chemistry, Faculty of Science, Golestan University, Gorgan, Iran
چکیده English

In this research, CO2 adsorption on pure and bimetallic gold and platinum clusters as well as Au3Pt2 and Au2Pt3 bimetallic clusters, was carried out using Density Functional Theory (DFT). Additionally, the geometric structures, doping energy, ionization potential, and electron affinity of these nanoclusters were investigated. The results showed that the most stable bimetallic cluster was Pt2Au3-3 with a doping energy of -44.73 kcal/mol. The calculated interaction energy between the CO2 molecule and the Au2Pt3 cluster are from -28.45 to -3.90 kcal/mol, while for the Au3Pt2 cluster are from -81.25 to -46.80 kcal/mol. The calculated activation energy range for the dissociation of carbon dioxide molecule on the Au2Pt3 and Au3Pt2 metal clusters was found to be between 13.44 and 70.23 kcal/mol, with the lowest activation energy (13.44 kcal/mol) corresponding to the Pt2Au3-1b cluster, which exhibited the highest CO2 cleaving rate. The results show that the calculated activation energy has a direct relationship with the amount of charge transferred from the cluster to the CO2 molecule. From the Transition State Theory (TST), the calculated KTST is in order of 10+13 S-1.

کلیدواژه‌ها English

Carbon dioxide
nano cluster
interaction energy
activation energy
gold
platinum
[1] Czelej K, Cwieka K, Kurzydlowski KJ. CO2 stability on the Ni low-index surfaces: van der Waals corrected DFT analysis. Catalysis Communications. 2016;80:33–8.
[2] Lian X, Guo W, Liu F, Yang Y, Xiao P, Zhang Y, et al. DFT studies on Pt3M (M = Pt, Ni, Mo, Ru, Pd, Rh) clusters for CO oxidation. Computational Materials Science. 2014;96:237–45.
[3] Wang H, Wu X, Liu G, Wu S, Xu R. Bimetallic MOF derived nickel nanoclusters supported by nitrogen-doped carbon for efficient electrocatalytic CO2 reduction. Nano Research. 2022;16:4546–4199.
[4] Flores LA, Murphy JG, Copeland WB, Dixon DA. Reaction of CO2 with Groups 4 and 6 Transition Metal Oxide Clusters. J Phys Chem A. 2017;121(45):8719–27.
[5] Li L, Liu Y, Yang X, Yu X, Fang Y, Li Q, et al. Ambient Carbon Dioxide Capture Using Boron-Rich Porous Boron Nitride: A Theoretical Study. ACS Appl Mater Interfaces. 2017;9(18):15399–407.
[6] Tosoni S, Spinnato D, Pacchioni G. DFT Study of CO2 Activation on Doped and Ultrathin MgO Films. J Phys Chem C. 2015;119(49):27594–602.
[7] Guo C, Wang C. Carbon dioxide capture by planar (AlN)n clusters (n=3–5). Journal of Molecular Modeling. 2017;23(10).
[8] Höltzl T, Veldeman N, Veszprémi T, Lievens P, Nguyen MT. Cu6Sc+ and Cu5Sc: Stable, high symmetry and aromatic scandium-doped coinage metal clusters. Chemical Physics Letters. 2009;469(4-6):304–7.
[9] Datta S, Raychaudhuri AK, Saha-Dasgupta T. First principles study of bimetallic Ni13−nAgn nano-clusters (n = 0–13): Structural, mixing, electronic, and magnetic properties. J Chem Phys. 2017;146(16).
[10] Chattaraj D, Bhattacharya S, Dash S, Majumder C. Atomic, electronic, and magnetic properties of bimetallic ZrO clusters: A first-principles study. Journal of Applied Physics. 2016;120(9):094301.
[11] Mishra AK, Roldan A, de Leeuw NH. CuO Surfaces and CO2 Activation: A Dispersion-Corrected DFT+U Study. J Phys Chem C. 2016;120(4):2198–214.
[12] Mishra AK, Ramaprabhu S. Enhanced CO2 capture in Fe3O4-graphene nanocomposite by physicochemical adsorption. Journal of Applied Physics. 2014;116(6):064306.
[13] Das NK, Shoji T. Geometry, Orbital Interaction, and Oxygen Chemisorption Properties of Chromium-Doped Nickel Clusters. J Phys Chem C. 2012;116(24):13353–67.
[14] Álvarez A, Borges M, Corral-Pérez JJ, Olcina JG, Hu L, Cornu D, et al. CO2 Activation over Catalytic Surfaces. ChemPhysChem. 2017;18(22):3135–41.
[15] Pachecka M, Sturm JM, Lee CJ, Bijkerk F. Adsorption and Dissociation of CO2 on Ru(0001). J Phys Chem C. 2017;121(12):6729–35.
[16] Pham HT, Nguyen MT. Formation of a bi-rhodium boron tube Rh2B18 and its great CO2 capture ability. Phys Chem Chem Phys. 2018;20(41):26072–82.
[17] Torrent-Sucarrat M, Varandas AJC. Carbon Dioxide Capture with the Ozone-like Polynitrogen Molecule Li3N3. J Phys Chem A. 2014;118(51):12256–61.
[18] Sun Q, Wang M, Li Z, Du A, Searles DJ. Carbon Dioxide Capture and Gas Separation on B80 Fullerene. J Phys Chem C. 2014;118(4):2170–7.
[19] Zhu B, Zhang L, Xu D, Cheng B, Yu J. Adsorption investigation of CO2 on g-C3N4 surface by DFT calculation. Journal of CO2 Utilization. 2017;21:327–35.
[20] Alotaibi T, Alotaibi M, Alhawiti F, Aldosari N, AlSunaid M, Aldawas L, Qahtan TF, Ismael AK. Tuning the Electronic Properties of CumAgn Bimetallic Clusters for Enhanced CO2 Activation. Int. J. Mol. Sci. 2024;25:12053.
[21] Yan G, Zhao Z, Zhao M, Yang W, Ding X. CO2 hydrogenation to formic acid over platinum cluster doped defective graphene: A DFT study. Applied Surface Science. 2020;517:146200.
[22] Alvarez-Garcia A, Florez E, Moreno A, Jimenez-Orozco C. CO2 activation on small Cu-Ni and Cu-Pd bimetallic clusters. Molecular Catalysis. 2020;848:110733.
[23] Pangh A, Behzadi H, Ghaemi M, Sadani S. Density functional theory study of the CO adsorption on Ni4M (M = Mo, Sc, and Y) nanoclusters. Computational and Theoretical Chemistry. 2019;1155:47–55.
[24] Frisch MJ, Trucks GW, Schlegel HB, Scuseria GE, Robb MA, Cheeseman JR, et al. Gaussian 09, revision A.1; Gaussian, Inc.: Wallingford, CT, 2009.
[25] Grimme S, Antony J, Ehrlich S, Krieg H. A consistent and accurate ab initio parametrization of density functional dispersion correction (DFT-D) for the 94 elements H-Pu. J Chem Phys. 2010;132(15):154104.
دوره 20، شماره 77
زمستان 1403
صفحه 99-90

  • تاریخ دریافت 06 آذر 1403
  • تاریخ بازنگری 26 دی 1403
  • تاریخ پذیرش 03 بهمن 1403